Método innovador para la fijación y almacenamiento de CO2

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 1694 (2022) Citar este artículo

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La concentración de CO2 en la atmósfera terrestre ha ido aumentando gradualmente desde la Revolución Industrial, principalmente como resultado del uso de combustibles fósiles como fuentes de energía. Aunque el carbón y el petróleo han sido vitales para el desarrollo de la civilización moderna, ahora se reconoce que los niveles atmosféricos de CO2 deben reducirse para evitar los graves efectos del cambio climático, incluidos los desastres naturales. En consecuencia, actualmente existe un gran interés en desarrollar métodos adecuados para la fijación de CO2 en el aire y en los gases de escape. El presente trabajo demuestra un enfoque simple pero innovador para la fijación química de concentraciones de CO2 extremadamente bajas y muy altas en el aire, como las que podrían resultar de fuentes industriales. Este proceso se basa en el uso de soluciones acuosas de los compuestos solubles en agua NaOH y CaCl2, que reaccionan con el CO2 para producir los sólidos inocuos CaCO3 (piedra caliza) y NaCl (sal) a través de intermediarios como NaHCO3 y Na2CO3. El NaCl generado en este proceso se puede volver a convertir en NaOH mediante electrólisis, durante la cual se producen simultáneamente H2 (que se puede utilizar como fuente de energía limpia) y Cl2. Además, el agua de mar contiene tanto NaCl como CaCl2, por lo que podría proporcionar un suministro inmediato de estos dos compuestos. Este sistema proporciona un enfoque seguro y económico para la fijación y el almacenamiento simultáneos de CO2.

Aunque la Tierra ha atravesado muchos períodos de cambios ambientales significativos a lo largo del tiempo, el medio ambiente del planeta ha sido inusualmente estable durante los últimos 10 000 años1. Durante este tiempo, varios sistemas naturales regularon el clima de la Tierra y mantuvieron las condiciones que permitieron el desarrollo humano. Sin embargo, estos sistemas regulatorios se han visto muy perturbados y el planeta puede estar acercándose a un umbral más allá del cual pueden ocurrir cambios ambientales impredecibles, como aumentos en la temperatura global media2. Para reducir las concentraciones de CO2 en la atmósfera como medio para mitigar tales efectos, en la Conferencia de las Naciones Unidas sobre el Cambio Climático (COP20) en 2015 se alcanzó el llamado Acuerdo de París. Este acuerdo se basó en el requisito de mantener el aumento de la temperatura media global. por debajo de 2 °C con respecto a la temperatura anterior a la Revolución Industrial, y preferentemente por debajo de 1,5 °C. En la actualidad, este objetivo es un desafío basado únicamente en el desarrollo de sistemas de energía neutrales en carbono. Aun así, el presidente electo Joe Biden ha manifestado que Estados Unidos de América se reincorporará al Acuerdo de París (reincorporado históricamente hoy, 20 de enero de 2021) y el actual primer ministro de Japón, Yoshihide Suga, ha declarado que Japón logrará un carbono- sociedad neutral para 2050. Además, el presidente de la República Popular de China, Xi Jinping, ha declarado que China será neutral en carbono para 2060. Aun así, debido a que la concentración actual de CO2 atmosférico es bastante alta, existen esfuerzos continuos para reducir la CO2 acumulado para prevenir una crisis del cambio climático. Los climatólogos han advertido que se requiere una reducción significativa en el nivel de CO2 en la atmósfera terrestre durante la próxima década2; por lo tanto, es necesario comenzar de inmediato este proceso. La urgencia de este trabajo ha sido comunicada por activistas del cambio climático como Greta Thunberg, y los eventos "Fridays for Future" se han llevado a cabo en todo el mundo.

Aunque las fuentes de energía renovables, incluidas la radiación solar y el viento, pueden reducir las emisiones de CO2, estos sistemas alternativos aún requieren un gasto de energía y también pueden implicar la producción de CO2. Además, estos enfoques de energía renovable no eliminan el CO2 que ya se ha acumulado en la atmósfera, ni abordan la generación continua de CO2 de los gases de escape y las fuentes industriales. Por lo tanto, incluso si se pudiera lograr de inmediato una sociedad neutra en carbono, el CO2 atmosférico acumulado no se reduciría. Por estas razones, es importante reducir el nivel de CO2 actualmente en la atmósfera de la Tierra y desarrollar medios prácticos para hacerlo lo antes posible. Para el almacenamiento de CO2, se ha sugerido el geosecuestro mediante la inyección de CO2 en formaciones geológicas subterráneas, como campos de petróleo, campos de gas y formaciones salinas3,4, aunque estos sistemas aún son proyectos para el futuro.

Las plantas consumen grandes cantidades de CO2 en función de la fotosíntesis, en la que el CO2 y el H2O se convierten en carbohidratos utilizando la clorofila bajo la luz solar. Sin embargo, el bosque más grande del planeta, el Amazonas, que contribuye en gran medida a la eliminación del CO2 atmosférico, se reduce continuamente debido al desarrollo comercial y los graves incendios. El CO2 también se disuelve en los océanos para formar H2CO3, HCO3− y CO32−, y hay aproximadamente 50 veces más carbono disuelto en los océanos que en la atmósfera5. Por el contrario, todos los organismos vivos producen CO2 durante la respiración, de modo que las tasas de consumo y producción de CO2 estaban equilibradas antes de que las actividades humanas produjeran grandes cantidades de CO2. Ciertos derivados del CO2 se utilizan industrialmente6 y en medicina7. La síntesis de metanol a partir de CO2 es particularmente importante porque el metanol es una materia prima primaria para la producción de muchos otros productos químicos8. Por ejemplo, nuestro propio grupo descubrió recientemente que NaHCO3 y Na2CO3 aceleran el consumo de glucosa en células cultivadas9,10. Estos materiales mejoran los niveles de glucosa sérica en pacientes con diabetes mellitus11. Sin embargo, la tasa de uso de compuestos de CO2 en tales aplicaciones es obviamente mucho menor que la tasa de producción de CO2.

El CaCO3 se puede utilizar como componente del hormigón, y el CO2 también se puede hacer reaccionar para generar compuestos importantes como el metanol a escala industrial8, aunque el CO2 primero debe capturarse y concentrarse o fijarse de alguna manera. El CaCO3 también se convierte fácilmente en CO2 por reacción con HCl y otros ácidos. Además, cabe señalar que grandes cantidades de CaCO3 se producen naturalmente en forma de coral o en forma de piedra caliza.

El CO2 se puede capturar del aire ambiente o de los gases de combustión a través de varias técnicas, incluida la absorción12, la adsorción13,14,15,16,17,18 y la separación de gases por membrana14,19. La absorción con aminas es actualmente la tecnología dominante, mientras que los procesos de membrana y adsorción aún se encuentran en las etapas de desarrollo y se prevé la construcción de plantas piloto primarias en un futuro próximo. Recientemente, se informó que un compuesto de amina, la espiroaziridina oxindol, fijó de manera eficiente el CO2 en condiciones cercanas al ambiente y liberó CO2 en condiciones suaves17. Sin embargo, hasta donde sabemos, estos métodos por sí solos no pueden lograr las reducciones mundiales necesarias en el CO2 atmosférico.

Se sabe que el CO2 es absorbido por solución alcalina16. En el presente trabajo, se burbujeó CO2 a través de una solución inicialmente transparente (Fig. 1a) que contenía NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M para formar un precipitado blanco inmediato (Fig. 1b).

Fotografía de precipitados de CaCO3. (a) Una solución que contiene NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M. (b) Una solución tratada con burbujas de CO2 durante 30 s a un caudal de 2 cm3/s.

En otros ensayos, se encontró que variar la concentración de NaOH entre 0 y 0,5 N en presencia de CaCl2 0,05 M generaba un precipitado blanco por encima de NaOH 0,2 N incluso en ausencia de CO2. Debido a que este precipitado resultó de la formación de Ca(OH)2, el

el potencial de incorporación de CO2 en forma de CaCO3 fue mínimo en estas condiciones. Por el contrario, las soluciones con concentraciones más bajas de NaOH (de 0,05 a 0,1 N de NaOH) junto con 0,05 M de CaCl2 permanecieron transparentes, mientras que la adición de burbujas de CO2 produjo un precipitado blanco (Fig. 2a). Bajo estas condiciones, la precipitación de CaCO3 ocurrió en presencia de CaCl2, lo que significa que las altas concentraciones de NaOH se redujeron por la formación de un precipitado de Ca(OH)2. Sin embargo, el burbujeo prolongado con CO2 descompuso los precipitados de CaCO3 para formar Ca(HCO3)2, que es soluble en agua. A medida que la concentración de CaCl2 se cambió de 0 a 0,5 M, se encontró que la cantidad de precipitado blanco se estabilizaba a 0,05 M CaCl2 (Fig. 2b).

CaCO3 precipita. (a) Cantidades obtenidas de 3 mL de NaOH 0-0,4 N mezclado con 3 mL de CaCl2 0,1 M en un tubo de plástico seguido de exposición a burbujas de CO2 durante 10 s a una velocidad de flujo de CO2 de 2 cm3/s. (b) Cantidades obtenidas de 3 mL de CaCl2 0–1,0 M mezclado con 3 mL de NaOH 0,1 N seguido de centrifugación a 3000 rpm durante 10 min (LCX-100, TOMY, Tokio, Japón). Obsérvese que la concentración final de CaCl2 fue de 0,5 M aunque la concentración inicial fue de 1,0 M. La masa del tubo se determinó antes y después de la precipitación con CO2 usando un instrumento ME 204 (METTLER TOLEDO). El eje vertical representa la masa del precipitado húmedo y los valores graficados son la media más o menos una desviación estándar basada en cinco repeticiones.

Se controló la concentración de CO2 en una botella de 2 L hecha de poli(tereftalato de etileno) (PET) para determinar si una solución que contenía NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M reducía el nivel de CO2. Estos ensayos mostraron que la reducción de CO2 estaba claramente correlacionada con el tiempo durante el cual la solución permaneció en la botella y en contacto con la atmósfera interna (Fig. 3a). Aproximadamente el 60 % y el 80 % del CO2 inicial se eliminó después de tratamientos de 15 y 60 minutos, respectivamente. Después de dejar reposar la botella de plástico durante la noche, el CO2 de la botella se eliminó por completo. Por lo tanto, la fijación química de la emisión de CO2, independientemente del volumen/concentración de CO2, podría capturarse y fijarse de manera eficiente mediante una solución que contenga NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M. Colocar la botella de plástico de lado aumentó el área superficial de la solución y, por lo tanto, aumentó la tasa de eliminación de CO2 (Fig. 3b).

Cambios en la concentración de CO2 en una botella. (a) Después de la transferencia de 10 ml de una solución que contiene 0,05 N de NaOH y 0,05 M de CaCl2 a una botella de plástico PET de 2 L con tapa hermética, seguido de un reposo de 15, 30 o 60 min. (b) Después de la transferencia de 10 mL de esta solución a una botella de plástico octogonal de 1,4 L con una tapa hermética seguido de reposo o agitación durante 5 min. (c) Después de la transferencia de 50 mL de esta solución a una botella de plástico PET de 2 L con 15% de CO2, seguido de agitación vigorosa durante 30 s, luego se deja reposar durante varios períodos de tiempo. Después de 60 min, se añadieron 50 ml de solución fresca con agitación durante 30 s seguido de reposo durante 24 h y agitación durante 30 s. Se analizó la concentración de CO2 en la fase gaseosa. Todos los valores son las medias más o menos una desviación estándar en base a cuatro o cinco repeticiones.

A una concentración alta de CO2 de aproximadamente el 15 %, la adición de 50 ml de una solución que contenía NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M seguido de una agitación vigorosa de la botella de 2 L durante 30 s a mano redujo la concentración de CO2 al 10 % (Fig. 3c). Se obtuvo una ligera reducción adicional de la concentración de CO2 dejando reposar posteriormente la botella. La adición de 50 mL de una solución fresca también resultó en una ligera reducción adicional y una adición adicional de solución fresca después de 24 h redujo nuevamente la concentración de CO2 (Fig. 3c). Esta lenta reducción del nivel de CO2 después de la rápida eliminación inicial se atribuye a la presencia de cantidades insuficientes de NaOH y CaCl2. El pH de la solución después de 24 hy después de la tercera adición fue de 6,5, mientras que el de la solución fresca inicial fue de 12,19. Estos resultados indican que el NaOH en la solución se consumió por completo.

En los ensayos anteriores, se utilizó una solución que contenía bajas concentraciones de NaOH y CaCl2 en un proceso de un solo paso. Cuando se utilizan concentraciones altas de NaOH (superiores a 0,2 N), el CO2 debe tratarse primero únicamente con NaOH para evitar la formación de Ca(OH)2. Esto produce una solución de NaHCO3 y Na2CO3 a la que se puede añadir CaCl2 después de reducir la concentración de NaOH a menos de 0,1 N. Este último método se basa en dos pasos y permite el uso de altas concentraciones de NaOH y CaCl2.

Debido a que aumentar el área superficial de la solución de NaOH altamente concentrada también es importante para asegurar una absorción eficiente de CO2, la generación de niebla puede ser beneficiosa. La formación de niebla aumenta considerablemente el área superficial del líquido y da como resultado una eliminación de CO2 más rápida en la botella de plástico (Fig. 4a). En experimentos utilizando un modelo de chimenea, cuando la chimenea contenía altas concentraciones de CO2, las cantidades de NaOH y CaCl2 en la solución eran insuficientes para reaccionar con todo el CO2 a un caudal de gas de aproximadamente 110 cm3/s (Fig. 4b). Por lo tanto, la solución solo podía capturar una cantidad relativamente pequeña de CO2 en el modelo de chimenea.

Cambios de concentración de CO2 obtenidos usando un spray. Una solución que contenía NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M se pulverizó 10 veces a intervalos de 5 s para proporcionar un volumen total de aproximadamente 4 ml. (a) La solución se roció en una botella de plástico PET de 2 L y (b) en un modelo de chimenea hecho con dos cajas de leche. En este último caso, los caudales de aire y CO2 fueron de 100 y 10 cm3/s, respectivamente. Todos los valores son las medias más o menos una desviación estándar en base a seis o diez repeticiones.

El área sobre la cual la solución de reactivo interactuaba con el CO2 también podía aumentarse pasando primero los gases de prueba a través de una piedra porosa para formar burbujas. En estos ensayos, una tubería de poli(cloruro de vinilo) (40 mm de diámetro y 50 cm de altura) se llenó parcialmente con 250 ml de cada una de las soluciones acuosas que contenían NaOH 0,1 N y CaCl2 0,1 M. Después de esto, el gas de prueba se burbujeó hacia arriba a través de la solución a una velocidad de flujo de aproximadamente 20 mL/s después de pasar a través de la piedra porosa en el fondo de la tubería. En estas condiciones, el CO2 contenido en el aire fue completamente absorbido por la solución (Fig. 5a). En ensayos que utilizaron este mismo aparato con una concentración de CO2 muy alta, el nivel se redujo desde un valor inicial de 10 a 2,5 % (Fig. 5b). Estos datos indican que este concepto podría emplearse para reducir los altos niveles de CO2 en las corrientes de escape de operaciones industriales como plantas de energía térmica e incineradores.

Concentraciones de CO2 por encima de la solución en el aparato de tubería cuando burbujea (a) aire y (b) 10% de CO2 en aire a través de la solución. Todos los valores son las medias más o menos una desviación estándar con base en nueve (a) o tres (b) repeticiones.

Un medio para producir NaOH a escala industrial es la electrólisis de una solución acuosa de NaCl. Los productos de este nuevo sistema de fijación de CO2 basado en NaOH y CaCl2 son CaCO3 y NaCl, por lo que este NaCl podría convertirse posteriormente en NaOH, H2 y Cl2 mediante un proceso electrolítico. Por lo tanto, el CO2 podría capturarse usando este sistema mientras se produce simultáneamente H2 y Cl2 (Fig. 6). Además, este proceso podría integrarse potencialmente con los sistemas generadores existentes basados ​​en energía atómica, térmica, solar, eólica, hidráulica o de las olas, y podría usarse agua de mar natural en lugar de una solución artificial de NaCl en el proceso de electrólisis.

La figura muestra el proceso de fijación de CO2 propuesto combinado con la electrólisis de NaCl. 1: aparato de fijación de dióxido de carbono, 10: recipiente de reacción, 11: cámara de reacción, 12A: cámara de ánodo, 12B: cámara de cátodo, 13A y 13B: tabique, 20A y 20B: unidades de alimentación de agente de fijación de dióxido de carbono, 30: unidad de alimentación de gas , 31: punto final de inserción, 40A: porción de extracción de Cl2, 40B: porción de extracción de H2, 40C: porción de extracción de aire, 50: porción de extracción de líquido, 51: filtro, 121A: ánodo y 121B: cátodo. El diagrama original fue dibujado por el autor y fue rastreado formalmente por la Oficina Internacional de Patentes de Tsujimaru.

Por el contrario, el sistema presentado en la Fig. 6 se basa tanto en la fijación de CO2 como en la electrólisis de NaCl. Debido a que la absorción eficiente de CO2 con microgotas de NaOH requiere un gran volumen, mientras que la electrólisis de una solución de NaCl no lo requiere, se desarrolló un nuevo diseño de planta de captura de CO2, como se muestra en la Fig. 7. Esta planta está diseñada para capturar CO2 continuamente de la atmósfera o de los gases de escape. Usando una cámara grande equipada con boquillas de rociado, las gotas de la solución de NaOH pueden capturar el CO2 de manera eficiente. Como se indica en la figura, esta cámara podría tener varias geometrías. Las formas cilíndricas y serpenteantes serían aplicables a estructuras reclinables o de pie, mientras que las otras morfologías serían adecuadas solo para una estructura de pie. Este sistema también podría combinarse con el proceso de generación de NaOH descrito en la sección anterior.

La figura muestra el proceso de fijación de CO2 propuesto. La cámara de pulverización podría tener potencialmente varias geometrías diferentes, incluidas (a) cilíndrica, (b) en zig-zag, (c) serpenteante y (d) en espiral. Leyenda: 5: salida para la solución de fijación de CO2, 6: filtro, 7A: solución de fijación, 10A: cámara de reacción, 10a: entrada de gas, 10b: cámara de reacción, 10c: salida, 20, 21 y 22: boquillas, 70: agua tanque, 90a y 90b: sensores, y 200 y 201: tuberías. El diagrama original fue dibujado por el autor, y fue rastreado formalmente por la Oficina de Patentes de Matsushima, utilizando el software "Hanako" y "Ichitaro".

Recientemente, se ha demostrado que los desechos plásticos son un importante contaminante ambiental y se ha descubierto que los microplásticos afectan a los organismos marinos20. Una pequeña parte de los plásticos que se utilizan a diario en las actividades humanas se recicla, mientras que el resto simplemente se trata como desecho. Muchos de estos materiales podrían incinerarse, pero en su lugar se suelen enviar a vertederos. Sin embargo, si se dispusiera de un método simple para fijar el CO2, estos desechos podrían eliminarse fácilmente quemándolos sin preocupaciones ambientales y con el potencial de generar energía. Además, la actual pandemia de COVID-19 ha resultado en grandes cantidades de materiales de desecho potencialmente contaminados con el virus. Sería útil poder quemar desechos médicos contaminados a base de plástico como un medio para limitar la propagación de infecciones. En la actualidad, la absorción química utilizando aminas orgánicas suele emplearse para capturar el CO2 emitido por las centrales térmicas, pero la liberación de CO2 de estos complejos requiere un tratamiento térmico que induce la degradación. Debido a que este tratamiento en sí mismo produce CO2, un nuevo método que fije el CO2 sería muy beneficioso. El presente método que emplea compuestos inorgánicos genera un producto estable, basado en la neutralización de NaOH junto con la formación de CaCO3 y NaCl, los cuales son compuestos naturales estables e inofensivos.

Esta técnica es aplicable a centrales térmicas, plantas químicas, grandes barcos, operaciones de combustión, incineradores y automóviles. Bajo regulaciones estrictas para la contaminación del aire, la emisión de óxido de nitrógeno (NOx) y dióxido de azufre (SO2) que tienen una gran influencia en el medio ambiente y la salud humana de la combustión del carbón21,22 ha sido estrictamente prohibido por ley. Por el contrario, no existe un control de las emisiones de CO2, y esto resultó en la acumulación de CO2 atmosférico desde la Revolución Industrial. Usando este proceso, el CO2 atmosférico se puede fijar espontáneamente con un aparato simple en varios lugares para generar CaCO3. Este sistema sencillo y recientemente desarrollado, que no requiere productos químicos orgánicos, tiene un impacto ambiental mínimo y es completamente sostenible, por lo que se espera que proporcione un medio para reducir los niveles atmosféricos de CO2 a fin de mitigar el cambio climático. En la actualidad, existe un reconocimiento mundial de que el cambio climático se ha convertido en una crisis2. Debido a que los humanos "que son los organismos más evolucionados"23,24 son responsables de esta crisis, tenemos el deber moral de abordar la situación a través de la cooperación global.

El NaOH y el CaCl2 de grado reactivo se adquirieron de Wako-Junyaku Kogyo (Tokio, Japón). Se usó agua Milli-Q durante todos los experimentos.

La solución de reacción que contenía NaOH 0,05 N y CaCl2 0,05 M se preparó en una botella de plástico PET comercial de 2 L o en una botella de plástico octogonal de 1,4 L comercialmente disponible y las botellas se dejaron reposar o se agitaron durante los períodos indicados.

En las pruebas de niebla, se rociaron aproximadamente 4 mL de la solución en una botella de plástico PET de 2 L, después de lo cual se midió la concentración de CO2 (en ppm) usando un instrumento RI-85 (RIKEN). El modelo de chimenea se preparó combinando dos cajas de leche de papel de 1 L, después de lo cual se suministró aire (a aproximadamente 100 cm3/s) y CO2 (aproximadamente 10 cm3/s) a la caja inferior. Se colocó una capa de gasa entre las dos cajas y se rociaron aproximadamente 4 mL de la solución en la parte media de la caja inferior. Posteriormente se determinó la concentración de CO2 (en %) en el punto central de la caja superior con un instrumento XP-3140 (COSMOS).

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El autor agradece a Hiroyuki Okada, presidente de Shinko-Sangyo Co. Ltd., Takasaki, Gunma, Japón, por su apoyo financiero, Hideaki Kato, presidente de Takasaki Denka-Kogyo, Co. Ltd., Takasaki, Gunma, Japón, por proporcionar aliento con respecto al presente trabajo, y Edanz Group (https://en-author-services.edanz.com/ac) por editar un borrador de este manuscrito.

Kenji Sorimachi

Dirección actual: Bioscience Laboratory, Environmental Engineering, Co., Ltd., 1-4-6 Higashi-Kaizawa, Takasaki, Gunma, 370-0041, Japón

Laboratorio de Investigación, Desarrollo Agrícola y Forestal de Gunma, Takasaki, Gunma, 370-0854, Japón

Kenji Sorimachi

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KS concibió, diseñó y llevó a cabo el estudio y también escribió el manuscrito.

Correspondencia a Kenji Sorimachi.

El autor declara que los datos presentes se han utilizado para respaldar solicitudes a la Oficina de Patentes de Japón (PTC/JP2019/03400, PTC/JP2019/045839, PTC/JP2019/045390, PTC/JP2019/048178, PTC/JP2020/02064, PTC /JP2020/02990, PTC/JP2020/029505, PTC/JP2020/002064, PTC/JP2020/031010, JP2021-321).

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Reimpresiones y permisos

Sorimachi, K. Método innovador para la fijación y almacenamiento de CO2. Informe científico 12, 1694 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-05151-9

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Recibido: 15 Octubre 2020

Aceptado: 24 de diciembre de 2021

Publicado: 01 febrero 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-05151-9

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